Processus de dissolution des aerosols atmospheriques au sein des gouttes d'eau nuageuses

Les nuages sont des elements essentiels de notre atmosphere qui agissent a la fois sur le bilan radiatif terrestre et sur sa capacite oxydante en transformant chimiquement une grande variete d'especes solubles. Ces nuages se forment par la condensation de vapeur d'eau sur des particules d'aerosols, appeles noyaux de condensation. La fraction soluble de ces particules conditionne l'hygroscopie des particules et determine ainsi la taille des gouttes du nuage. Ce parametre est determinant pour definir les proprietes optiques des nuages. De plus, la dissolution des particules est la source primaire en phase aqueuse de differentes especes dont les metaux de transition. Ces elements sont impliques dans divers processus d'oxydoreduction et en particuliers dans les processus responsables de la formation des pluies acides. Il est par consequent tres important de connaitre, de maniere fiable, les processus aboutissant a la solubilisation de l'aerosol dans les gouttes d'eau nuageuses. Le principal objectif de ce travail a donc ete de developper un outil experimental puis une approche de modelisation afin de comprendre et de simuler la dissolution des particules piegees dans une phase nuageuse liquide. Dans un premier temps, ce travail a consiste a mettre en oeuvre un dispositif experimental, comportant un reacteur de dissolution en circuit ouvert, qui permet de suivre la cinetique de dissolution dans des conditions proches des conditions nuageuses. Cet outil experimental a ensuite ete utilise pour une caracterisation systematique des differents facteurs d'influence recenses jusqu'alors sur la dissolution, c'est a dire le pH, la nature des aerosols, leur degre d'alteration... mais egalement sur des facteurs jusqu'alors non experimentes que sont la force ionique, la nature des acides et les cycles d'evapocondensation nuageuse. Les experiences de dissolution menees sous ces differentes conditions nuageuses ont permis de mettre en avant et de quantifier l'effet important des ions H+ et OH- sur la dissolution, ainsi que du degre de solubilisation de la particule. Ces observations ont ensuite ete utilisees pour l'elaboration d'un mecanisme de dissolution des particules en phase aqueuse. Une quantification de ce mecanisme a enfin ete realisee en parametrisant les principaux facteurs impliques dans la dissolution. La comparaison des resultats calcules et experimentaux montre une assez bonne adequation, validant la parametrisation effectuee. Finalement ce travail permet d'apporter des informations qualitatives et surtout quantitatives des interactions entre l'eau et les particules d'aerosols qui etaient encore manquantes et montrent notamment l'importance du processus de dissolution pour comprendre le role des aerosols dans l'implication climatique et chimique des nuages.