Introduction of quasi-multilayer pulsed laser deposition for enhanced superconducting properties of Ba(Fe$_{0.92}$Co$_{0.08}$)$_2$As$_2$ thin films

2021 
Diese Arbeit befasst sich mit der Implementierung von kunstlichen Pinningzentren durch den Einsatz der Quasi-Mehrschichttechnik fur die gepulste Laserabscheidung (PLD) in Kobalt (Co)-dotierten BaFe$_2$As$_2$ (Ba122)-Verbindungen. Das Ziel hierbei ist die Erhohung der kritischen Stromdichten und der Pinningkrafte, welche entscheidende Parameter fur elektrische Anwendungen sind, denn sie geben den Strom an, den diese Verbindungen in einem Magnetfeld fuhren konnen, ohne ihre supraleitenden Eigenschaften zu verlieren. Quasi-multilagige Schichten mit Perowskit-Pinningzentren aus BaHfO$_3$ (BHO) und BaZrO$_3$ (BZO), die mittels PLD hergestellt wurden, sind bereits fur YBa$_2$Cu$_3$O$_7$-Verbindungen (YBCO) untersucht worden. Durch die Optimierung des epitaktischen Wachstums von Ba122-Verbindungen, wurde ein reproduzierbarer Prozess zum Experimentieren mit verschiedenen Mengen an kunstlichen Pinningzentren etabliert, um eine - fur den experimentellen Aufbau - optimale Ba122-Schicht ohne intrinsische Pinningzentren, wie Gitterdefekte oder Fremdphasen, zu erhalten. Aufgrund der weniger intrinsischen Pinningzentren, hoher kritischer Stromdichten und kritischer Temperaturen von 20 K und einfach zu handhabenden Abscheidungstemperaturen von 700 °C, erwies sich Co-dotiertes Ba122 als bestgeeignetes Material fur diesen Zweck. Phosphor (P)-dotiertes Ba122 zeigte Fremdphasen und Ausscheidungen an der Oberflache, die als intrinsische Pinningzentren wirken. Obwohl die kritische Temperatur hoher ist als bei Co-dotiertem Ba122, konnte die optimale Abscheidungstemperatur von 1050 °C zur Erzielung der Reproduzierbarkeit nicht durch die Substratheizung erreicht werden. Ein weiterer beeinflussender Faktor auf das Wachstum ist das Substrat und seine Eigenschaften. Mehrere einkristalline Substrate mit einer Grose von 1 x 1 cm wurden auf ihre Eignung hin untersucht. Co-dotierte Schichten, die auf CaF$_2$ aufgewachsen wurden, zeigten die besten Ergebnisse unter Berucksichtigung der kritischen Temperatur, der kritischen Stromdichte und der geringen Menge an intrinsischen Pinningzentren. MgO war aufgrund niedriger Reproduzierbarkeitsraten kein geeigneter Kandidat als Substrat fur optimales Wachstum, ebenso wenig wie LaAlO$_3$ (LAO) aufgrund hoher Mengen an intrinsischen Pinningzentren, verursacht durch Kristallzwillinge auf der Substratoberflache. Die Laserparameter fur das beste erreichbare Wachstum wurden auf 30 mJ (bzw. 3,0 J/cm$^2$) und eine Repetitionsrate von 10 Hz eingestellt. Auf der Grundlage mehrerer Versuchsreihen mit unterschiedlichen Pulsanzahlen und Targetwechseln, wurde der Fokus dieser Arbeit auf die Implementierung von BHO als kunstliches Pinning- Material gerichtet, da BZO bereits in mehreren Studien untersucht worden ist, obwohl die untersuchten Schichten nicht mit Quasi-Multilagen-Technik gewachsen wurden. Die beste Konfiguration der Quasi-Multilagen-Technik wurde bei 12 BHO-Pulsen pro Quasi- Schicht und einer Gesamtanzahl von 18.000 Pulsen auf dem Co-dotierten Ba122-Target erreicht. Die Anzahl der Targetwechsel unterschieden sich bei den untersuchten Proben, um die Menge des kunstlichen Pinning-Materials mit einer moglichst gleichmayigen Verteilung in der Schicht einzustellen. Die untersuchten Proben wiesen 0 Mol-%, 1,03 Mol-%, 1,59 Mol-% und 3,85 Mol-% BHO auf. Diese Gehalte wurden mit induktiv gekoppelter Plasma-Massenspektrometrie (ICP-MS) gemessen. Sowohl die kritische Stromdichte als auch die Pinningkraftdichte konnten auf 106 A/cm$^2$ bzw. 50,6 GN/m$^3$ fur den hochsten getesteten Dotierungsgrad erhoht werden. Weitere Untersuchungen zeigten, dass fur niedrigere Dotierungsniveaus Nanopartikel und Nanosaulen fur das Pinning verantwortlich waren. Mit zunehmendem Dotierungsgrad traten mehr Nanosaulen auf. Die Nanosaulen konnten durch energiedispersive rontgenspektroskopische Messungen (EDX) als BHO identifiziert werden. Vergleichbare Experimente mit vergleichbaren, auf LAO gewachsenen Schichten zeigten ein erwartetes Verhalten. Die kritischen Stromdichten und Pinningkraftdichten streuten aufgrund des starken intrinsischen Pinning im Co-dotierten Ba122. Die zusatzlichen kunstlichen Pinningzentren fuhrten zu mehr Storungen im Gitter, ohne die supraleitenden Eigenschaften zu verbessern. Diese Untersuchungen wurden mit der Implementierung von InAs als kunstliches Pinning-Material wiederholt. Der Sphalerit-Halbleiter InAs wurde bisher noch nie als kunstliches Pinning-Material untersucht. Um die optimale Zusammensetzung zu erhalten, wurden verschiedene Untersuchungsreihen durchgefuhrt. Fur die beste Zusammensetzung wurden 39 Targetwechsel durchgefuhrt, wobei nur die Anzahl der Laserpulse auf InAs verandert wurde, die zwischen 10 und 30 Pulse pro Wechsel lag. Der Gehalt des Pinning-Materials der vorherigen Experimenten konnte nicht reproduziert werden, da der Gehalt an InAs, gemessen durch ICP-MS, nicht mit der Anzahl der Laserpulse korrelierte. Eine mogliche Erklarung ist die Bildung von Droplets auf der Oberflache der Schicht. Ein weiterer Grund konnen die grosen Agglomerationen von InAs sein, die nicht Teil des Pinning-Mechanismus sind, aber in den ICP-Messungen angezeigt werden. Transmissive Elektronenmikroskopie (TEM) konnte kein InAs in der Schicht nachweisen, was moglicherweise auf die Fluchtigkeit von InAs unter Elektronenbeschuss zuruckzufuhren ist. Die kritischen Stromdichten zeigten ein Maximum bei 468 InAs-Pulsen. Es wurde festgestellt, dass der Pinning-Mechanismus durch Punktdefekte verursacht wird, die jeweils nur mit einer Flusslinie interagieren konnen. Daher fuhrte ein Anstieg des InAs-Gehalts in der Schicht zu einer zunehmenden Anzahl von Punktdefekten, die mit einer Flusslinie interagieren, bis ein Optimum der kritischen Stromdichte erreicht wird. Jenseits dieses Optimums verursachte der zunehmende InAs-Gehalt lediglich Unordnung im Gitter und die kritische Stromdichte nahm wieder ab.
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