Sélectivité et piégeage de mélanges gazeux dans des hydrates de gaz en présence d'impuretés : étude par spectroscopie vibrationnelle et diffraction des neutrons

Les hydrates de gaz sont presents dans de nombreux environnements naturels : sediments marins, carotte de glace polaire ou encore aerosols atmospherique. Ils representent de grands enjeux dans le domaine des applications techniques et industrielles, allant de l’exploitation des hydrates de gaz naturel au sein des sediments marins, jusqu’au stockage et au transport du gaz naturel sous forme solide. Au cours de cette etude, un interet particulier est donne a l’influence des mineraux sur la formation des hydrates de gaz. Les aluminosilicates (feldspath de sodium, calcium et potassium) sont des mineraux repandus aussi bien sur Terre que sur les differents corps astraux tels que les planetes, les lunes ou encore les meteorites et cometes. Ces mineraux sont charges en alcalins et possedent une grande surface de reaction pouvant influencer la formation des hydrates de gaz. L’utilisation de la diffraction des neutrons, couplee a la spectroscopie Raman, a permis de mettre en evidence que les substituts alcalins agissent comme inhibiteurs de la cinetique de formation des hydrates de gaz tout en modifiant la selectivite des hydrates mixtes. En effet, la mobilite des cations alcalins, au contact de molecules d’eaux et de CO2 gazeux entraine la precipitation de carbonate, dont la formation rentre en competition avec celle des hydrates de gaz. Le deuxieme objectif de ce travail etait de comprendre l’influence de ces substituts sur la formation d’hydrates de gaz dans des conditions astrophysiques. Ces donnees etant peu present dans la litterature, l’objectif principale de cette partie d’etude etait alors d’etudier la formation d’hydrate pur et mixte dans des conditions de tres basse pression et basse temperature. Il en ressort que, dans ces conditions extremes, il est necessaire de former des interfaces entre differentes couches de glace amorphe afin de permettre la formation d’hydrate de gaz.